2006年12月，林宥嘉报名参加了台湾中视的音乐选秀节目《超级星光大道第一届》分区初选，而在此前他没有参加过正式的歌唱比赛。2007年1月26日，林宥嘉在“百万巨星殊死战”中演唱《爱》获得16分晋级；在之后的比赛中演唱了《你把我灌醉》、《你是我的眼》等参赛歌曲，获得8次满分记录；7月6日，林宥嘉以一曲《Creep》获得满分25分，夺得星光大道总冠军，并于赛后和华研国际音乐签下六年唱片和经纪合约，从而正式开始其个人歌手职业生涯；同年，与刘力扬献唱韩剧《太王四神记》片尾曲《传说》；12月29日，与周定纬、潘裕文、许仁杰、杨宗纬在台湾举办“星光老师同学会”演唱会。

2008年3月起，与许仁杰、杨宗纬等在马来西亚、香港举办“星光帮之老师同学会”演唱会；3月15日起，在台北、台中、高雄举办“林宥嘉2008迷宫巡回演唱会”；6月3日，发行首张音乐专辑《神秘嘉宾》，该专辑获得IFPI香港唱片销量大奖“十大销量国语唱片”，而专辑则收录了《眼色》、《残酷月光》等在内的十首歌曲；7月5日，担任第19届台湾金曲奖表演嘉宾，并演唱张国荣的歌曲《我》。

2009年10月30日，发行第二张音乐专辑《感官/世界》，其中收录了《说谎》、《心酸》等在内的11首歌曲 。该专辑首周拿下G-Music销售榜冠军，并在中华音乐人交流协会上获得“年度十大专辑”，林宥嘉个人则凭借该专辑提名第20届台湾金曲奖最佳新人奖；同年，主演音乐微电影《针尖上的天使》；12月9日，在北京举行“感官/世界”巡回音乐会。

2010年4月起，在香港、台北、上海等两岸三地举行“感官/世界”巡回音乐会 ；4月25日，凭借《说谎》在新城国语力颁奖礼上获得“新城国语力歌曲”、“优秀演绎奖”以及“最受欢迎偶像”三个奖项；并在MusicRadio中国TOP排行榜获得“年度港台金曲”、“港台校园人气歌手”奖 ；同年，与张静初、朱雨辰合作出演了爱情短片《爱在微博蔓延时》。

2011年5月6日，发行第三张音乐专辑《美妙生活》，其中收录了《想自由》、《自然醒》等在内的11首歌曲。该专辑入围了第23届台湾金曲奖“最佳国语专辑奖”，并在第17届新加坡金曲奖上包揽了“年度专辑大奖”、“榜上风光奖”以及“飞跃大奖”三个奖项；6月1日，其与余文乐、张静初合作主演的首部电影作品《醉后一夜》上映，林宥嘉则在片中饰演化妆师琛杰；8月起，在上海、广州、杭州等地举行“神游世界巡回演唱会” ；同年，搭档杨子珊等出演了爱情微电影《变幻的年代》。

2012年6月2日起，在台北、伦敦、新加坡等地举行了七场“神游世界巡回演唱会”；6月22日，发行第四张音乐专辑《大小说家》，其中收录了《浪费》、《傻子》等在内的10首歌曲。该专辑发行首周拿下G-music和五大金榜双榜冠军，林宥嘉个人则凭借该专辑提名第24届台湾金曲奖“最佳国语男歌手”，并在中华音乐人交流协会上获得“年度十大优良专辑”，是继《感官/世界》与《美妙生活》后第三度获得该奖项；同年，为2D动画片《脚趾上的星光》配音。

2013年1月5日起，在南京、澳门、马来西亚等地举行了六场“神游世界巡回演唱会” ；2月9日，首次登上央视春晚的舞台，并与张杰共同演唱《给我你的爱》 ；7月19日，出版音乐概念书籍《我们从未不认识》。

2014年4月起，在香港、台北、上海举行“口的形状巡回演唱会”；5月23日，推出单曲《口的形状》，并担任词曲创作。2015年8月24日，由林宥嘉谱曲，并与陈珊妮合唱的单曲《如同悲伤被下载了两次》发行；同年，为古装武侠剧《秦时明月》献唱片头曲《天将明》。

2016年6月起，在高雄、北京、深圳等地举行了七场“THE GREAT YOGA 世界巡回演唱会”；6月17日，其首度担任制作人的第五张音乐专辑《今日营业中》发行，专辑则收录了《我已经敢想你》、《勿忘你》等在内的13首歌曲 ，亦凭借《天真有邪》获得全球流行音乐金榜2016上半年度20大金曲奖；9月18日，在江苏卫视音乐竞猜类节目《蒙面唱将猜猜猜》第一轮中以“帮我消消黑眼圈”形象演唱《舞娘》并晋级第二轮，在第二轮中以一曲《成全》成功揭面；同年，相继为各类电影演唱了插曲《全世界谁倾听你》、主题曲《长大的童话》等。

2017年1月，推出个人原创单曲《巨人的肩膀》；2月，献唱《金刚狼3：殊死一战》中国大陆宣传推广曲《让世界毁灭》；3月22日，推出单曲《新预感》；4月，在台北、杭州、沈阳等地举行“THE GREAT YOGA 世界巡回演唱会”；5月16日，凭借《今日营业中》入围第28届台湾金曲奖最佳国语男歌手；11月22日，获得第14届年度先生盛典年度男歌手奖。

2018年6月3日，担任hito流行音乐奖颁奖人 。2019年6月，作为导师加盟台湾音乐选秀综艺节目《声林之王2》。 8月7日，中央广播电视总台七夕特别节目《天下有情人》，林宥嘉撩献唱《致姗姗来迟的你》。

2019年8月7日，参加中央广播电视总台七夕特别节目《天下有情人》，林宥嘉献唱《致姗姗来迟的你》。